Hemos visto como la necesidad de justificar los hechos experimentales obligó a retocar el modelo de Bohr e introducir progresivamente los números cuánticos. A pesar de estas modificaciones el modelo aún no podía explicar aspectos básicos de la espectroscopía y otros no menos importantes. Por ejemplo:

La comparación de las líneas espectrales obtenidas empíricamente, con los saltos electrónicos que se pueden considerar entre los diferentes estados cuánticos, mostró que no todos los saltos son posibles, sino únicamente los que cumplen determinadas reglas de selección. El modelo sólo podía introducir las reglas de selección "ad hoc" sin ningún fundamento teórico.

En todos los espectros algunas algunas líneas son mucho más brillantes que otras, lo que indica una mayor probabilidad de transición entre algunos estados cuánticos, que entre otros. El modelo no proporciona ninguna una explicación para este hecho o, dicho de otro modo, no aporta ningún mecanismo para calcular las probabilidades de transición entre estados estacionarios.

Experimentalmente se conocía que al formar moléculas, los átomos se enlazan entre sí a lo largo de determinadas direcciones privilegiadas, lo que se refleja finalmente en la geometría de la molécula formada. Este hecho sugiere la existencia de unas orientaciones privilegiadas de los electrones más externos del átomo (los que participan en el enlace químico) que el modelo tampoco puede explicar.

Éstas y otras muchas cuestiones quedaban sin una respuesta satisfactoria en el modelo de Bohr, pese a sus sucesivos y sustanciales retoques. Pero, aún más que estas cuestiones pendientes, lo que producía mayor insatisfacción era el carácter híbrido del modelo, cuyos postulados son una mezcla de conceptos de mecánica clásica con las ideas de cuantización introducidas inicialmente por Plank y Einstein: Por un lado el electrón se mueve en órbita circular y obedece a las ecuaciones de movimiento de la mecánica clásica, pero por otro una magnitud como el momento angular solo puede alcanzar una serie de valores discretos (una idea cuántica). Además, el electrón estando en órbita obedece a una ley del electromagnetismo clásico que es la ley de Coulomb, pero, al mismo tiempo, no cumple la ley clásica que garantizaría la radiación de energía por parte de una carga acelerada.

En esta situación, cada vez se hacía más evidente la necesidad de un replanteamiento global de las bases teóricas que abrazara de forma coherente los nuevos hechos. Este replanteamiento condujo al establecimiento de la mecánica cuántica, cuyo primer éxito fue precisamente la correcta explicación de la estructura del átomo.